ChemCatChem:高效CO氧化中的介孔SiO2封装纳米Co3O4催化剂
天津大学化工学院李新刚课题组合成了一种具有类火龙果状结构的SiO2封装纳米Co3O4催化剂,该催化剂在一氧化碳催化氧化反应中展现出了较高的活性与稳定性,可有效地提高对钴资源的利用率。
一氧化碳(CO)为机动车尾气排放与工业生产中常见的一种小分子污染物,对生态环境和人类健康危害较大。以铂、钯、铑等贵金属为活性组分的催化剂对CO的氧化具有较高的低温活性,但却有成本高、易烧结等缺点,极大地限制了它们的实际应用。在非贵金属氧化物催化剂中,尖晶石结构的Co3O4因其优异的氧化还原能力,被认为是CO催化氧化活性最高的催化剂之一。然而,无载体的Co3O4在高温下容易团聚成更大的颗粒并导致失活。因此,选择合适的载体如SiO2、Al2O3或TiO2等,对于提高Co3O4催化剂的热稳定性和钴分散来说不可或缺。其中,以SiO2为载体制备Co3O4催化剂,可避免产生过强的金属-载体相互作用,因此比以Al2O3和TiO2为载体的催化剂更具活性。然而,较弱的相互作用也使得常规结构的Co3O4/SiO2催化剂热稳定性不佳。
针对上述问题,天津大学李新刚教授课题组理性构筑了一种封装结构的Co3O4@SiO2催化剂。首先采用水热合成法制备十四烷基三甲基溴化铵(TTAB)包裹的Co3O4纳米微晶,随后通过正硅酸乙酯(TEOS)与TTAB间的静电作用在TEOS层外包裹SiO2,最后在空气中焙烧以去除TTAB。采用此方法制得的催化剂具有类似火龙果状的结构,其中火龙果种子(纳米Co3O4微晶)被分散地封装于果肉(SiO2基体)之中。与Co3O4纳米颗粒和浸渍法制备的Co3O4/SiO2催化剂相比,封装结构的Co3O4@SiO2催化剂可有效地抑制高温下Co3O4的团聚,具有较小的Co3O4晶粒尺寸、更多的活性氧储量、更高的晶格氧活性等特点,因此具有较高的CO催化氧化活性与热稳定性,提高了钴资源的利用效率,适合实际应用。本文同时也为其它领域的高效金属氧化物催化剂的设计提供了新思路。
论文信息:
Mesoporous SiO2-Encapsulated Nano-Co3O4 Catalyst for Efficient CO Oxidation
Dr. Zhongnan Gao, Dr. Dongyue Zhao, Dr. Qingpeng Cheng, Dr. Dejian Zhao, Dr. Yuexi Yang, Prof. Ye Tian, Prof. Tong Ding, Prof. Song Song, Dr. Lihong Guo, Prof. Xingang Li
文章第一作者为博士生高中楠
ChemCatChem
DOI: 10.1002/cctc.202100602
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